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El origen de la biblioteca actual se halla en Tortosa. En octubre de1864, la Compañía de Jesús se instaló en los locales de un antiguo convento de franciscanos situado en Jesús (Tortosa-Roquetes). En aquella época, el obispo de Tortosa cedió el local e hizo donación a los jesuitas de un lote de unos 4.000 libros: así comenzó la historia de la biblioteca. En ese mismo lugar se abrió un Centro de Estudios Superiores, que fue el origen de la Facultad de Filosofía y la Facultad de Teología. Ya a finales del siglo XIX, la Biblioteca consiguió incorporar fondos importantes, a través de donaciones, de intercambios y de la devolución de libros de los antiguos colegios que la Compañía había perdido a raíz de la expulsión de 1767.

El fondo actual de la biblioteca es de 270.000 volúmenes, incluidos 600 manuscritos, entre los cuales destaca un fondo hebreo procedente de una sinagoga de Tortosa. También se encuentran textos en diferentes lenguas, como el catalán, el latín, el malayo, el tamil, el copto y el antiguo idioma de Etiopía, el geez. El fondo incluye una colección de pergaminos, 42 legajos, 41 incunables, 1.127 libros raros y valiosos y unos 21.000 volúmenes de documentos de entre los siglos XVI y XVIII, así como piezas únicas de gran valor histórico.

La biblioteca del Observatori se originó a raíz del nuevo planteamiento realizado por la Compañía de Jesús a finales del siglo XIX, cuando incorporó en el plan de estudios del Colegio Máximo la formación en Ciencias de la Naturaleza. Así fue como, junto a la Facultat de Filosofia de este Colegio de Roquetes, se inauguró en el año 1904 el Observatori de l’Ebre, especializado en Ciencias de la Tierra y del Espacio. Desde sus inicios, la biblioteca se concibió como un servicio imprescindible para poder llevar a cabo la investigación en el centro y la divulgación de la ciencia, y se estableció un intercambio con instituciones científicas de todo el mundo.

Actualmente la biblioteca dispone de un fondo aproximado de 11.000 volúmenes, de los cuales unos 1.400 son anteriores al siglo XX. Su fondo documental centenario es fundamental para el estudio de la Historia de la Ciencia. De él destaca un incunable de Astronomía, unas 50 obras de entre los siglos XVI y XVIII,  el fondo de la biblioteca de la revista ±õ²úé°ù¾±³¦²¹, así como las siguientes colecciones especiales: el legado del naturalista J. J. Landerer y el donativo de los libros técnicos de la .

La biblioteca de Montserrat se fue creando a partir de las obras manuscritas elaboradas en el propio scriptorium de la Abadía, ya desde el momento de la fundación del monasterio , en el siglo XI, y también gracias a diversos encargos, donaciones y adquisiciones. Su fondo bibliográfico sufrió una disminución importante durante las guerras napoleónicas cuando, en 1811, el monasterio fue destruido. Posteriormente, entre finales del siglo XIX y principios del siglo XX creció con fuerza. La biblioteca se salvó durante la guerra civil y, una vez finalizada, creció casi doblando su contenido, hasta llegar a los 350.000 volúmenes actuales, con 6.800 publicaciones periódicas, 1.400 manuscritos, 389 incunables, 18.000 grabados y 500 mapas antiguos.

La biblioteca esta especializada en ciencias humanas y teología. Su misión es incentivar la lectura y la investigación de la comunidad benedictina del monasterio, además de apoyar a los centros de estudio de la Abadía y la actividad cultural de Montserrat. Por otro lado, está abierta a los investigadores y a lectores interesados en la historia, las ciencias humanas y la teología. También promueve la difusión de su fondo bibliográfico a través de nuevos medios, con la finalidad de crear puentes de diálogo y de intercambio con el mundo contemporáneo.

Repositorio cooperativo que contiene, en formato digital, tesis doctorales leídas en las universidades de Cataluña y en otras comunidades autónomas. La consulta de las tesis es de libre acceso y permite hacer búsquedas en el texto completo de las tesis, tanto por autor/a, como por director/a, título, materia de la tesis, universidad y departamento donde se ha leído, año de defensa, etc. 

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Repositorio cooperativo desde el cual se pueden consultar, en acceso abierto, los artículos completos de revistas científicas, culturales y eruditas catalanas. La finalidad principal de RACO es aumentar la visibilidad y la consulta de las revistas que contiene, así como difundir la producción científica y académica que se publica en revistas catalanas.

Podéis consultar  las revistas de la URL incorporadas en RACO.

La Biblioteca de Montserrat es una de las cuatro bibliotecas catalanas que, bajo la coordinación de la Biblioteca de Catalunya, participan en el portal Google Books mediante la digitalización de parte de su colección. Los libros incluidos en el portal (28.300 títulos) están libres de derechos de autor y corresponden a publicaciones de todo en mundo y en diversas lenguas. En la mayoría puede consultarse el texto completo, que puede descargarse de manera gratuita.

Iniciativa de la Universidad de Allicante para la digitalización de documentos de alto valor bibliográfico y patrimonial pertenecientes al fondo de la BC y de otras bibliotecas catalanas. La Biblioteca de Montserrat (URL) participa desde el año 2004 mediante la digitalización de unas 50 obras que forman parte de algunos de sus fondos más emblemáticos así como de la revista . Podéis consultar  la relaciób de obras disponibles.

Portal abierto que da acceso a publicaciones periódicas cerradas que han sido representativas dentro de la cultura y la sociedad catalanas. Es un repositorio cooperativo impulsado por la Biblioteca de Catalunya con el apoyo del Consorci de Biblioteques Universitàries de Catalunya (CBUC). La biblioteca del Observatorio del Ebro-URL participa a través de la reciente digitalización, en diciembre de 2012, de la revista .

La  participa a través de la reciente digitalización, en 2023, de la revista .